【東大新聞網(wǎng)1月13日電】（通訊員 殷聰聰 劉凱）近日，東南大學(xué)能源與環(huán)境學(xué)院汪勇教授團(tuán)隊(duì)在國(guó)際學(xué)術(shù)期刊《Angew. Chem. Int. Ed.》上發(fā)表了題為“Temperature-Swing Synthesis of Highly Crystalline Covalent Organic Framework Films for Fast and Precise Molecular Separations”(高結(jié)晶性共價(jià)有機(jī)框架膜的變溫合成及高效藥物分離)的研究性論文。

共價(jià)有機(jī)框架（COFs）作為一種新型的結(jié)晶性多孔框架材料，具有連續(xù)規(guī)整的孔道、優(yōu)異的化學(xué)穩(wěn)定性和高比表面積等優(yōu)勢(shì)，使其成為制備高性能分離膜的“理想”材料。然而，由于COF的成核結(jié)晶過(guò)程難以控制、晶體生長(zhǎng)機(jī)制尚不明晰，制備的COF膜通常是弱結(jié)晶性甚至無(wú)定形的，導(dǎo)致傳質(zhì)通道均一性降低、傳質(zhì)路徑曲折等一系列問(wèn)題，嚴(yán)重削弱了COF膜的分離效率和分離精度。

本研究采用變溫合成的方式精準(zhǔn)調(diào)控COF預(yù)成核、成核以及自修復(fù)生長(zhǎng)過(guò)程，探索了其從單體組裝到薄膜生長(zhǎng)的形成過(guò)程，并以此構(gòu)建了高結(jié)晶性COF膜，實(shí)現(xiàn)了高效抗生素分離。前驅(qū)體分子在溶液中緩慢成核產(chǎn)生大量微晶，在此基礎(chǔ)上微晶在橫向和垂直方向上進(jìn)行外延生長(zhǎng)，分別通過(guò)共價(jià)鍵和范德華相互作用從組裝的納米球生長(zhǎng)為連續(xù)的薄膜。在適當(dāng)?shù)靥岣吆铣蓽囟群螅行Т龠M(jìn)了晶體的生長(zhǎng)，并通過(guò)自修復(fù)效應(yīng)消除了晶體區(qū)域的缺陷，詳細(xì)揭示了COF薄膜的成核-結(jié)晶機(jī)理。合成的COF膜具有高結(jié)晶性，BET比表面積高達(dá)746 m2g?1，具有極高的孔隙率，為分子的快速傳遞提供了規(guī)整的傳質(zhì)通道。因此，這種高效、簡(jiǎn)便的合成方式為高度有序框架膜的構(gòu)建提供了新的解決方案，為推進(jìn)分子精密篩分、溶劑純化等應(yīng)用提供了有效的途徑。

東南大學(xué)能源與環(huán)境學(xué)院碩士研究生劉凱為論文的第一作者，汪勇教授和至善博士后殷聰聰為論文的通訊作者，東南大學(xué)為該工作的唯一通訊單位。

本研究得到了國(guó)家重點(diǎn)研發(fā)計(jì)劃、國(guó)家自然科學(xué)基金、中國(guó)博士后科學(xué)基金項(xiàng)目和江蘇省自然科學(xué)基金等項(xiàng)目的資助。

文章鏈接：https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/anie.202422333

供稿：能源與環(huán)境學(xué)院

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